C'est, semble-t-il, grâce à ce rôle qu'il est choisi par John Travolta pour jouer à ses côtés dans le film Hairspray. Il est devenu par la suite très proche de l'actrice Amanda Bynes. Il retrouve ensuite le rôle de Troy Bolton dans High School Musical 2, diffusé en août 2007 aux États-Unis. Le succès conjoint du film et du téléfilm en font la coqueluche de la presse américaine, lui qui est déjà un habitué des pages people pour sa relation avec Vanessa Hudgens, sa partenaire de High School Musical. Vanity Fair le classe parmi les acteurs montants d'Hollywood, aux côtés de Shia LaBeouf, Kevin Zegers ou Michael Pitt. Le même mois, il fait la couverture de Rolling Stone, qui le proclame « The New American Heart Throb » et remporte le trophée du Choice male Hottie auxTeen Choice Awards.
En 2008, et après avoir terminé le tournage de Me and Orson Welles, Zac Efron rejoint ses camarades de High School Musical en Utah pour le tournage de High School Musical 3 : Nos Années Lycée au cinéma. Révélé à nouveau aux quatre coins du monde et sur grand écran, l'artiste se voit ouvrir de nombreuses portes ainsi que l'opportunité de s'essayer à de nouveaux genres. Ainsi, au printemps 2009, le public le retrouvera à l'affiche de la comédie 17 ans encore réalisée par Burr Steers et dans laquelle il joue aux côtés de Matthew Perry.
Enfin, lors de la promotion européenne du film fin mars, l'artiste révélait qu'il n'était finalement plus intéressé pour jouer dans le remake de Footloose avec Kenny Ortega. Désireux d'élargir ses compétences, Zac Efron a confirmé qu'il ferait partie du casting de The Death and Life of Charlie St. Cloud dont le tournage débutera dès l'été.
Sa voix est le plus souvent doublée en français par le comédien Yoann Sover.